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論文

Production and chemistry of transactinide elements

永目 諭一郎

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.205 - 210, 2005/12

周期表の重い上限に位置する超アクチノイド元素の合成と化学的研究に関してレビューする。超アクチノイド元素は加速器を使って人工的に合成されるが、生成量はきわめて少なく1分間に1原子程度又はそれ以下である。しかも寿命が短く数10秒以下で壊変してしまう。このため化学操作で一度に扱える原子の数は1個しかなく、実験的に超アクチノイド元素の化学的性質を明らかにするのは非常に困難である。ここではヨーロッパのグループが行った、周期表第7族に属すると期待される107番元素ボーリウムの合成と気相化学的研究を紹介し、同じ族と予想されるテクネチウムやレニウムの性質との比較などを議論する。また原研で進めている104番元素ラザホージウムの溶液化学的研究の最新の成果を紹介しながら、超アクチノイド元素の化学的研究の現状とこれまでの到達点を概説する。

論文

Application of PZC to $$^{188}$$W/$$^{188}$$Re generators

松岡 弘充; 橋本 和幸; 菱沼 行男*; 石川 幸治*; 照沼 仁*; 蓼沼 克嘉*; 内田 昇二*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.189 - 191, 2005/12

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.6.3_189

レニウム-188は、高エネルギーの$$beta$$線を放出する等がん治療用として優れた核特性を持ち、さらに、$$^{188}$$W(半減期69.4日)の娘核種として生成し、入手が容易であるため、がん治療用RIとして注目されている。しかしながら、得られる$$^{188}$$Wの比放射能が低いため、アルミナカラムを使用した従来のジェネレーターでは、カラム容積が大きくなり、溶出した$$^{188}$$Reの放射能濃度が低くなる問題点がある。$$^{188}$$Reの放射能濃度の向上を目指して、原研と(株)化研が共同で開発したモリブデンの吸着容量がアルミナの100倍以上もあるジルコニウム系無機高分子PZCが$$^{188}$$W/$$^{188}$$Reジェネレーターへ応用可能かどうか、基礎的な検討を行った。$$^{188}$$WのPZCカラムへの吸着収率,$$^{188}$$Reのカラムからの長期溶離安定性,$$^{188}$$WのPZCカラムからの脱離の確認、そして、PZCから溶離した$$^{188}$$ReのHydroxyethylidene Diphosphonic Acid(HEDP)とMercaptoacetyltriglycine(MAG3)への標識を試みた結果、長期間における$$^{188}$$WのPZCへの安定した吸着,$$^{188}$$ReのPZCからの溶離安定性及び良好な標識率が確認でき実用化の可能性が示唆された。

論文

Labeling of bifunctional chelating agent, MAG3, with carrier-free $$^{188}$$Re

橋本 和幸; Wan, K. W. H. B. B.*; 松岡 弘充

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.193 - 196, 2005/12

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.6.3_193

治療に有効な核的特性を有するラジオアイソトープ(RI)をがんへ集積する性質を有する生理活性物質(モノクローナル抗体等)に標識した化合物は、がんの内用放射線治療への応用が期待されている。メルカプトアセチルトリグリシン(MAG3)は、生理活性物質のRI標識に有用な二官能性配位子の一つである。本研究では、がん治療に有効な核的特性を有するジェネレータ製無担体$$^{188}$$ReによるMAG3標識について、直接合成法及び中間体を生成させるtransfer配位子(クエン酸及びグルコン酸)を用いた合成法による標識条件(Reの還元剤である塩化スズ濃度,pH,MAG3濃度,transfer配位子濃度,担体の有無等)の違いを詳細に比較検討した。最適条件下では、いずれの方法によっても90%以上の標識率が得られた。直接法とtransfer配位子法を比較すると、直接法は、反応を窒素気流中で行い、さらに溶媒の除去操作が必要であるが、transfer配位子法では必要がない。したがって、操作上は、transfer配位子法の方が簡便である。また、transfer配位子の違いにより、標識率のpH依存性の違いや室温での反応性の違いなどが観察された。今後は、transfer配位子の違いによる抗体標識及びtransfer配位子を利用した他の有用配位子の標識に関する検討を行う予定である。

論文

Study on electrolytic reduction of pertechnetate in nitric acid solution for electrolytic extraction of rare metals for future reprocessing

朝倉 俊英; Kim, S.-Y.; 森田 泰治; 小澤 正基*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.267 - 269, 2005/12

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.6.3_267

将来の再処理のために、電解採取法、すなわち電解還元による硝酸水溶液からのTc析出について研究した。炭素電極を用い、電位-0.3V vs. SSE(標準Ag/AgCl電極)において30分定電位電解することにより、3Mの硝酸水溶液中のTc濃度が初期値の93%に低下した。これは7%の析出に相当する。Pd共存のもと$$pm$$0.0V vs. SSEで60分電解することで、濃度値の低下は15%析出に相当する値に達し、PdにTcの析出を促進する効果(プロモーター効果)があることが示唆された。しかし、さらに電解を続けると、Tc濃度が初期値まで増加したことから、競合する再溶解反応があることが示唆された。サイクリックボルタンメトリー測定からは、この再溶解反応がPdを中心とする析出物の特性にも影響し、Tc-Pd-Ru-Rh溶液からの析出物はPd-Ru-Rhからの析出物よりも容易に再溶解することがわかった。電解後のTc溶液のスペクトルには、還元されたTcと亜硝酸イオンとの錯体よると考えられる吸収ピークが482nmに認められ、錯体生成によりTcが再溶解反応の機構である可能性を示した。

論文

Technetium separation for future reprocessing

朝倉 俊英; 宝徳 忍; 伴 康俊; 松村 正和; 森田 泰治

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.271 - 274, 2005/12

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.6.3_271

PUREX技術に基づいたTcの抽出分離試験を、燃焼度44GWd/tの使用済ウラン燃料を用いて行った。試験結果を、シミュレーションコードESSCAR(Extraction System Simulation Code for Advanced Reprocessing)を用いて検討した。TBP抽出によって、Tcを溶解液からほぼ定量的に抽出し、高濃度硝酸スクラブによって抽出されたTcを定量的に回収できることを示した。さらに、Tcの抽出機構では、ZrとUとの共抽出効果が支配的な要因であることをESSCARコードによる計算結果から示した。

論文

Cross section of thermal-neutron capture reaction by$$^{99}$$Tc

古高 和禎; 原田 秀郎; 中村 詔司; 加藤 敏郎; 藤井 俊行*; 山名 元*; Raman, S.*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.283 - 286, 2005/12

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.6.3_283

$$^{99}$$Tc 核による熱中性子捕獲断面積を正確に決定するための一連の研究の結果をしるした。反応で生成する$$^{100}$$Tc 核の崩壊により作られる$$^{100}$$Ruの$$gamma$$線を測定する放射化法及び、$$^{100}$$Tc の即発$$gamma$$線の解析により断面積を決定した。放射化法で得られる結果の精度を改善するために、$$^{100}$$Ruの$$gamma$$線放出率を正確に決定する実験も行った。上記の一連の実験により、断面積の精度は改善されたが、未だ要求される精度に到達することはできなかった。精度を更に改善するための方法を示唆した。

論文

Transmutation of technetium in the experimental fast reactor "JOYO"

青山 卓史; 前田 茂貴; 前田 幸基; 鈴木 惣十

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.279 - 282, 2005/12

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.6.3_279

環境負荷低減の観点から、高速炉における長半減期核分裂生成物(Long-Lived Fiision Product, LLFP)の核変換技術が検討されている。本報告では、サイクル機構大洗工学センター高速実験炉「常陽」において、LLFP核変換の実現可能性を評価した結果を報告する。高効率な核変換特性を持った照射場を設置するために、反射体領域の反射体6体を中性子減速用の集合体に置き換え、その中心に試験用の集合体を配置する方法を検討した。中性子減速材としては、減速物質の代表としてベリリウム(Be)及び水素化物(ZrH1.65)を採用し、核変換効率に対する減速材充填率や炉心燃料及び遮へい集合体への影響を評価した。充填率を最適化した結果、試験用集合体の炉中心レベルにおける$$^{99}$$Tcの核変換率はBe減速材で27.8%/year、ZrH$$_{1.65}$$減速材で20.1%/yearとなった。この結果、十分な核変換率が得られる照射場の設置可能性を示し、今後の課題を摘出した。

論文

Investigation of Analytical Method for Technetium-99 in Liquid Effluent Discharged from Tokai Reprocessing Plant

武石 稔; 檜山 佳典*; 水谷 朋子; 渡辺 均; 圓尾 好宏

Proceedings of International Symposium on Technetium -Science and Utilization- (IST 2005), p.47 - 48, 2005/00

再処理施設からの液体廃棄物の放出に関しては、放出毎に全$$alpha$$、全$$beta$$そして$$gamma$$線放出核種の分析を行ない放出前判定分析を環境監視課で実施している。排水中のプルトニウム同位体、ストロンチウム-90とヨウ素-129については、月合成し放射化学分析を実施している。テクネチウム-99については、プルトニウム同位体やヨウ素-129と比較してその放射能が低いため、分析方法の開発も含めて四半期合成試料について濃度レベルの調査を実施してきた。本発表では、分析方法及びこれまでに得られている結果を他の核種と比較して報告する。

論文

Cross Section of Thermal-Neutron Capture Reaction by$$^{99}$$Tc

古高 和禎; 原田 秀郎; 中村 詔司; 加藤 敏郎; 藤井 俊行*; 山名 元*; Raman, S.*

International Symposium on Technetium -Science and Utilization- (IST 2005), P. 51, 2004/00

$$^{99}$$Tcの熱中性子捕獲断面積を実験により決定するために、以下の研究を行った:(1)$$^{100}$$Ruの$$gamma$$線を観測することによる、放射化法を用いた断面積測定、(2)$$^{100}$$Ruの$$gamma$$線の放出率の測定、(3)反応で放出される即発$$gamma$$線の終了からの反応断面積の決定。発表では、これらの研究の詳細について紹介するとともに、得られた結果と他の研究で報告された値との比較を行う。施し得る実験手法の改善についても議論する。

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